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中國(guó)科大在半導(dǎo)體p-n異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)光電流極性反轉(zhuǎn)
來(lái)源：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)  

       近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)微電子學(xué)院龍世兵教授、孫海定研究員團(tuán)隊(duì)在氮化鎵（GaN）半導(dǎo)體p-n異質(zhì)結(jié)中實(shí)現(xiàn)了獨(dú)特的光電流極性反轉(zhuǎn)（即雙向光電流現(xiàn)象）。相關(guān)成果以“Bidirectional photocurrent in p–n heterojunction nanowires”為題于9月23日發(fā)表在《自然?電子學(xué)》上（Nature Electronics 2021, 4, 645–652）。這是中國(guó)科大首次以第一作者單位在電子器件領(lǐng)域知名期刊Nature Electronics上發(fā)表研究論文。

       半導(dǎo)體p-n結(jié)具有獨(dú)特的整流特性，是眾多電子元器件的基本構(gòu)成單元，基于此所構(gòu)建的傳統(tǒng)固態(tài)光電探測(cè)器(solid-state photodetector)可將光信號(hào)捕獲并轉(zhuǎn)換為輸出電信號(hào)，被廣泛應(yīng)用于成像、傳感、探測(cè)等領(lǐng)域。然而，該類(lèi)器件受限于傳統(tǒng)p-n結(jié)的工作機(jī)理，其工作特征須遵照以下原則：(1)入射光子能量大于半導(dǎo)體的帶隙；(2)在固定偏壓下，產(chǎn)生的光電流朝固定方向單向流動(dòng)（單向光電流），這大大限制了其在特殊應(yīng)用場(chǎng)景（例如高分辨多色成像、生物光電檢測(cè)、便攜式小型光譜儀、多通道光通信和光邏輯運(yùn)算等）中的應(yīng)用。

       近年來(lái)，脫離于經(jīng)典固態(tài)光電探測(cè)器的光電化學(xué)光探測(cè)器(photoelectrochemical photodetector: PEC PD)引起了人們的濃厚興趣，其工作過(guò)程不僅包含傳統(tǒng)半導(dǎo)體物理中載流子的產(chǎn)生、分離及傳輸過(guò)程，還涉及電子和空穴在半導(dǎo)體表面/電解液界面處的氧化/還原反應(yīng)過(guò)程。重要的是，在光電探測(cè)和傳感過(guò)程中，通過(guò)將化學(xué)反應(yīng)過(guò)程與經(jīng)典半導(dǎo)體物理過(guò)程相交叉，為操控載流子輸運(yùn)過(guò)程，實(shí)現(xiàn)半導(dǎo)體器件中的電流信號(hào)多維度調(diào)控提供了新的自由度。因此，過(guò)去兩年多來(lái)，團(tuán)隊(duì)利用分子束外延（MBE）技術(shù)所制備的高晶體質(zhì)量氮化鎵（GaN）納米線(xiàn)，構(gòu)建了應(yīng)用于日盲紫外光探測(cè)領(lǐng)域的光電化學(xué)光探測(cè)器[Nano Letters 2021, 21, 120-129; Advanced Optical Materials 2021, 9, 2000893]。更進(jìn)一步，詳細(xì)討論了GaN基p-n結(jié)納米線(xiàn)內(nèi)部的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，并通過(guò)在半導(dǎo)體納米線(xiàn)表面修飾貴金屬納米顆粒，實(shí)現(xiàn)了電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的可控調(diào)制及高效紫外光探測(cè)[Advanced Functional Materials 2021, 31, 2103007]。

圖1.器件工作原理示意圖

       基于前期的工作積累，研究人員從GaN基半導(dǎo)體p-n異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，MBE外延工藝探索及納米線(xiàn)形貌調(diào)控出發(fā)，結(jié)合DFT第一性原理理論計(jì)算優(yōu)化及半導(dǎo)體表面金屬鉑（Pt）納米顆粒定向修飾，成功構(gòu)建了基于p-AlGaN/n-GaN異質(zhì)p-n結(jié)的光譜可分辨型光電探測(cè)器[Nature Electronics 2021, 4, 645–652]。圖1為器件的工作原理示意圖。在固定偏壓下，該器件在兩種不同波長(zhǎng)光的照射下展現(xiàn)出獨(dú)特的光電流極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象：在254nm光照下光電流為負(fù)電流，而在365nm光照下光電流為正電流。具體來(lái)說(shuō)，為實(shí)現(xiàn)光電流極性反轉(zhuǎn)，特殊設(shè)計(jì)的頂部p-AlGaN被用于與底部n-GaN共同吸收波長(zhǎng)254 nm的光（圖1b）。在254nm光照射下，p-AlGaN和n-GaN中同時(shí)產(chǎn)生電子-空穴對(duì)（圖1a）。其中，p-AlGaN在電解質(zhì)溶液中向下的表面能帶彎曲有利于其中的光生電子向納米線(xiàn)表面漂移，驅(qū)動(dòng)質(zhì)子還原反應(yīng)，而光生空穴則向p-n結(jié)中的空間電荷區(qū)域遷移，與n-GaN產(chǎn)生的光生電子隧穿復(fù)合。與此同時(shí)，n-GaN中的光生空穴流經(jīng)外電路，表現(xiàn)出負(fù)的光電流信號(hào)。而當(dāng)納米線(xiàn)暴露在365nm光下時(shí)，因p-AlGaN不吸收365nm光照，僅有n-GaN吸收365nm光照后產(chǎn)生光生電子-空穴對(duì)。而后，由n-GaN在電解質(zhì)溶液中呈現(xiàn)的向上表面能帶彎曲作為驅(qū)動(dòng)力，促使n-GaN中的光生空穴漂移到納米線(xiàn)/溶液界面并進(jìn)行水氧化反應(yīng)。同時(shí)，在表面能帶彎曲和p-n結(jié)內(nèi)建電場(chǎng)共同作用下，電子向外電路漂移，被記錄為正的光電流。更進(jìn)一步，理論計(jì)算證實(shí)：通過(guò)在半導(dǎo)體p-AlGaN表面修飾貴金屬Pt納米顆粒可以有效改善氫吸附自由能并提高光電化學(xué)光探測(cè)過(guò)程中的光生載流子分離效率。據(jù)此，研究人員利用光化學(xué)還原法，成功在納米線(xiàn)p-AlGaN（000-1）晶面定向修飾Pt納米顆粒（圖2b-d）。最終，在固定偏壓下，研究人員成功觀察到在不同波長(zhǎng)光照下GaN基pn結(jié)納米線(xiàn)中的光電流極性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象（圖2a）。

圖2.器件在不同波長(zhǎng)光照下的光響應(yīng)性能（a）及Pt納米顆粒修飾p-n異質(zhì)結(jié)納米線(xiàn)形貌表征（b,c,d）

       該新型器件架構(gòu)不僅克服了傳統(tǒng)固態(tài)p-n結(jié)光電探測(cè)器的功能限制，通過(guò)改變半導(dǎo)體材料本身帶隙（如組分調(diào)控等手段），還可以實(shí)現(xiàn)從深紫外到近紅外全光譜響應(yīng)覆蓋，有望為便攜式光譜儀、液體環(huán)境（如水下，生物體內(nèi)）光電探測(cè)和傳感、高分辨率多通道光電傳感器/成像設(shè)備、光控邏輯電路等未來(lái)新學(xué)科交叉領(lǐng)域帶來(lái)新的應(yīng)用突破。

       中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)微電子學(xué)院孫海定研究員為論文通訊作者，微電子學(xué)院博士生汪丹浩為論文第一作者，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心胡偉研究員，美國(guó)密歇根大學(xué)Mi Zetian教授，澳大利亞國(guó)立大學(xué)傅嵐教授（中國(guó)科大微電子學(xué)院客座教授）參與了項(xiàng)目的聯(lián)合攻關(guān)。此項(xiàng)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、中科大雙一流建設(shè)經(jīng)費(fèi)、中央高校基本科研基金等專(zhuān)項(xiàng)經(jīng)費(fèi)的資助，也得到了中國(guó)科大微電子學(xué)院、中國(guó)科大微納研究與制造中心、中國(guó)科大信息科學(xué)實(shí)驗(yàn)中心、國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室和中科院無(wú)線(xiàn)光電通信重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。

   
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